Широкодиапазонная криогенная спектромикроскопия одиночных молекул в твердых матрицах: электрон-фононное взаимодействие и спектральная диффузия

Разработаны оригинальные расчетно-теоретические методы для описания фотолюминесценции примесных частиц, распределенных в сплошной диэлектрической среде. Обсуждаются результаты вычислений динамики полной интенсивности фотолюминесценции и спектральных характеристик излучения флуоресцентных частиц с учетом влияния среды-носителя. Рассмотрены коллективные эффекты взаимодействия частиц-излучателей с окружающей их средой и другими излучателями. Показаны возможности формирования локальных полей в среде и описано их влияние на возникновение возбужденных состояний примесных частиц и их радиационную релаксацию. Изучены характерные изменения спектральных картин фотолюминесценции на примерах зависимостей возбуждения фотолюминесценции, испускания фотолюминесценции и поглощения/усиления пробного сигнала. В расчетах использованы несколько характерных моделей квантовых излучателей: двухуровневые системы (резонансная флуоресценция), трёхуровневые системы различных типов, включая конфигурации состояний, допускающие эффекты квантовой интерференции и конкуренцию излучательных переходов. Описана фотолюминесценция одиночных излучателей, кооперативных ансамблей большого числа частиц и квантовомеханически-спутанных систем из двух частиц. Расчеты и теоретический анализ выполнены в рамках единого самодостаточного подхода, основанного на формализме редуцированных матриц плотности и корреляционных матриц систем, связанных полем излучения. Для этого была разработана схема построения цепочек уравнений Боголюбова (иерархий ББГКИ), отвечающая удобству решения задач квантовой оптики. Результаты расчетно-теоретического анализа были успешно применены для описания явлений, наблюдавшихся в экспериментах. Получено хорошее согласие с наблюдавшийся дисперсией времен жизни возбужденных состояний примесных квантовых излучателей при ультранизких температурах, показана возможность картирования диэлектрических характеристик неоднородных материалов по спектрам одиночных примесей, предложена модель кооперативного свечения группы частиц, описывающая аномальную динамику фотолюминесценции микрокристалла алмаза с центрами окраски, описаны наблюдавшиеся особенности фотолюминесценции квантово-спутанной пары органических молекул.